研究領域の現状 165
見 附 孝一郎(准教授) (1991 年 4 月 1 日着任)
A -1) 専門領域:化学反応素過程,軌道放射分子科学
A -2) 研究課題:
a) 高分解能斜入射分光器の研究開発とフラーレン科学への利用 b) レーザーと軌道放射を組合せたポンプ・プローブまたは2重共鳴分光 c) 極端紫外超励起状態や高励起イオン化状態の分光学と動力学
A -3) 研究活動の概略と主な成果
a) 軌道放射光施設に,気相光励起素過程の研究を目的とした高分解能高フラックスの斜入射分光器を建設した。25 か ら 160 eV の光子エネルギーの範囲で,フラックス 10
10
光子/秒と分解能 3000 が同時に達成された。偏光に対して 水平または垂直方向に飛来した解離イオンを検出することで,励起状態の対称性を分離した吸収スペクトルを測定 した。続いて,「フラーレンの極端紫外分光専用ビームライン」の実用化を目指して,実験ステーションの改良と調 整を施した。そしてフラーレン類の質量分析と光電子分光を展開している(装置に関し特許取得)。最近は気相及び 凝縮相の C60や C70の絶対光吸収断面積を測定し,巨大共鳴ピーク(〜 20 eV )に付随する形状共鳴遷移を初めて観 測した。また,遷移金属原子の4d 電子励起軟巨大共鳴が,金属内包フラーレンの炭素ケージの中でどのような影響 を受けるかを検討した。さらに,多価イオンやフラグメントの収量曲線を精密に測定し,求めたしきい値や極大値を 検討した結果,通常の分子では前例のない特異な単分子解離現象を見出した。解離遷移状態のポテンシャルエネル ギー曲面の情報を得るための画像観測装置を製作し,第一段階として C60分子線の3次元速度分布画像を直接測定 し解析・評価した(特許出願中)。
b) 紫外モードロックレーザーとアンジュレータ光を組み合わせて,電子振動励起分子の光イオン化や光解離のダイナミ クス,イオンの前期解離ダイナミクスなどに関する研究を行った。レーザー誘起蛍光励起分光やレーザー多光子イオ ン化分光を起用して,超励起状態から解離生成したイオンまたは中性フラグメントの内部状態の観測を初めて実現 した。フラグメントの回転分布から,解離の際のエネルギー分配について議論した。原子の光イオン化における「量 子力学的完全実験」を目指し,偏極励起原子の光イオン化ダイナミクスの研究を行った。また,特定の化学結合を 選択的に切断したり,特異的な化学反応を起こすような光励起過程を実現するための方法論の開発と実用化を目指 している。具体的には可視又は近赤外レーザーで生成する振動励起した水分子に放射光を照射して,振動基底分子 の放射光解離とは全く異なる反応分岐比や分解確率を得るという実験を行った。
c) 軌道放射光施設に分子線光解離装置と正イオン・負イオン同時計測装置を製作し,C O2,S O2,ハロゲン化メチル, フロンなど20種余の分子についてイオン対を生成する過程を初めて見いだした。また,同施設の直入射分光器ライ ンに2次元掃引光電子分光装置を建設し,NO,C2H2,OC S,SO2,C S2,HI 等の2次元光電子スペクトルを測定した。 さらに,アンジュレータ斜入射分光器ラインで,OC S や H2O の極端紫外励起状態の緩和過程で放出される可視・紫 外発光を検出し,蛍光分散および蛍光励起スペクトルを測定した。以上,得られた負イオン解離効率曲線,2次元 光電子スペクトル,蛍光スペクトル等から,超励起状態のポテンシャルエネルギー曲面を計算しイオン化状態との電 子的結合を評価したり,自動イオン化や前期解離のダイナミクスおよび分子の2電子励起状態や解離性イオン化状 態の特質などについて考察した。
166 研究領域の現状 B -1) 学術論文
B. YANG, Y. Y. LI, L. X. WEI, C. HUANG, J. WANG, Z. Y. TIAN, R. YANG, L. S. SHENG, Y. W. ZHANG and F. QI,
“An Experimental Study of the Premixed Benzene/Oxygen/Argon Flame with Tunable Synchrotron Photoionization,” Proc. Combust. Inst. 31, 555–563 (2007).
B. P. KAFLE, H. KATAYANAGI, MD. S. I. PRODHAN, H. YAGI, C. HUANG and K. MITSUKE, “Absolute Total Photoionization Cross Section of C60 in the Range of 25–120eV: Revisited,” J. Phys. Soc. Jpn. 77, 014302 (5 pages) (2008). H. KATAYANAGI, B. P. KAFLE, J. KOU, T. MORI, K. MITSUKE, Y. TAKABAYASHI, E. KUWAHARA and Y. KUBOZONO, “The 4d → 4f Dipole Resonance of the Pr Atom in an Endohedral Metallofullerene, Pr@C82,” J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer 109, 1590–1598 (2008).
M. HASHIMOTO, T. YOSHIDA, H. YAGI, M. TAKIZAWA, A. FUJIMORI, M. KUBOTA, K. ONO, K. TANAKA, D. H. LU, Z. -X. SHEN, S. ONO and Y. ANDO, “Doping Evolution of the Electronic Structure in the Single-Layer Cuprate Bi2Sr2–xLaxCuO6+δ: Comparison with Other Single-Layer Cuprates,” Phys. Rev. B 77, 094516 (9 pages) (2008).
B -4) 招待講演
見附孝一郎 , 「フラーレンの運動量画像分光—装置の設計,製作と所期性能」, 理研シンポジウム 原子衝突から生体分 子分析までに拡がる化学反応研究の最前線 , 理化学研究所 , 和光 , 2008年 1月.
見附孝一郎 , 片柳英樹 , 「電気化学の基礎とその実生活への利用」, 科学技術振興機構 平成20年度サイエンスパートナー シッププロジェクト, 海陽中等教育学校 , 蒲郡 , 2008年 6月及び 11月.
見附孝一郎 , 「色素増感太陽電池の基本原理」, 講演と実習指導 , 東海北陸地区国立大学等法人技術職員研修 , 分子科学研 究所 , 岡崎 , 2008年 9月.
B -5) 特許出願
特願 2008-113645, 「原子/分子ビームの3次元速度分布測定方法及び装置」, 見附孝一郎,片柳英樹 (自然科学研究機構), 2008年 .
B -6) 受賞,表彰
見附孝一郎 , 日本化学会欧文誌 BCSJ 賞 (2001).
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員等
原子衝突研究協会委員 (1987, 1998–2003). 原子衝突研究協会企画委員 (1996–2003).
原子分子データベース協会設立準備委員 (2004–2008). 学会の組織委員等
質量分析連合討論会実行委員 (1993).
第9回日本放射光学会年会実行委員 (1995–1996).
第12回日本放射光学会年会組織委員およびプログラム委員 (1998–1999).
研究領域の現状 167 第15回化学反応討論会プログラム委員および実行委員長 (1998–1999).
International Symposium on Photo-Dynamics and Reaction Dynamics of Molecules, Okazaki, Cochair (1998–1999).
原子衝突協会第25回研究会実行委員 (1999–2000).
International Workshop on the Generation and Uses of VUV and Soft X-ray Coherent Pulses, Lund, Sweden, Member of the Program Committee (2001) (真空紫外・X線コヒーレント光の発生と利用に関する国際集会 , プログラム委員).
XIV International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Cairns, Australia, Member of the Program Committee (2003–2004) (第14回真空紫外光物理国際会議プログラム委員).
IV International Conference on Atomic and Molecular Data and their Applications, Toki, Japan, Member of the Program Committee (2003–2004) (第4回原子分子データとその利用に関する国際会議プログラム委員).
第19回日本放射光学会年会組織委員,実行委員およびプログラム委員長 (2005–2006). 第22回化学反応討論会プログラム委員および実行委員 (2005–2006).
原子衝突研究協会第31回研究会実行委員 (2005–2006). 第3回分子科学討論会実行委員 (2008– ).
学会誌編集委員
原子衝突研究協会誌編集委員 (2006– ). その他
東京大学物性研究所高輝度光源計画推進委員会測定系小委員会委員 (1998–2003). SuperSOR 高輝度光源利用者懇談会幹事 (1999–2002).
A ll J apan 高輝度光源利用計画作業委員 (2002–2004).
サイエンスパートナーシッププロジェクト連携担当機関実施責任者 (2007– ).
B -8) 大学での講義,客員
The Winter School of Sokendai/Asian Core Program “Frontiers of Material, Photo-, and Theoretical Molecular Sciences,”
“Electronic structures and electron dynamics of free molecules,” 2008年1月24日–26日.
B -9) 学位授与
Bhim P. Kafle, “Study of Photoionization and Dissociation Dynamics of the Fullerene C60,” 2008年 3月, 博士(理学).
B -10) 競争的資金
井上科学振興財団 , 井上フェロー研究奨励金 , 「レーザーと軌道放射の同時吸収による化学結合の選択的開裂」, 見附孝一郎 (1997年 –1999年 ).
分子科学研究奨励森野基金 , 学術集会開催援助金 , 「International Symposium on Photo-Dynamics and R eaction Dynamics of Molecules」, 見附孝一郎 (1999年 ).
大幸財団 , 学会等開催助成金 , 「International Symposium on Photo-Dynamics and R eaction Dynamics of Molecules」, 見附孝 一郎 (1999年 ).
基盤研究 (C ), 「放射光とレーザーの同時照射による分子の多光子電子励起」, 見附孝一郎 (1998年 –2000 年 ).
168 研究領域の現状
松尾科学振興財団 , 学術研究助成 , 「放射光励起で生成した偏極原子のレーザー光イオン化—光イオン化完全実験を目 指して」, 見附孝一郎 (1998年 ).
基盤研究 (B), 「レーザーと放射光を組合わせた振動高次倍音励起分子の光解離制御」, 見附孝一郎 (2002 年 –2004年 ). 光科学技術研究振興財団 , 研究助成 , 「ナノ分子場中の原子と光の相互作用—金属内包フラーレンに軟X線巨大共鳴は存 在するか?」, 見附孝一郎 (2002 年 –2003年 ).
独立行政法人科学技術振興機構 , 平成17年度シーズ育成試験研究 , 「新奇高沸点物質の質量分析装置の開発と実用化試 験」, 見附孝一郎 (2005年 –2006年 ).
若手研究(B)「放射光を用いた, “ イオン液体” の液体および気体状態での光電子分光」, 片柳英樹 (2005年 –2006年 ). 基盤研究 (B), 「炭素ナノケージに貯蔵された物質の放射光共鳴制御」, 見附孝一郎 (2006年 –2007年 ).
特定領域研究 , 「放射光を用いたイオン液体のドメイン構造の検証と磁性イオン液体の構造解析」, 片柳英樹,見附孝一郎 (2006年 –2007年 ).
基盤研究 (C ), 「フラーレンの光解離で生成する中性フラグメント散乱分布の状態選択的画像観測」, 片柳英樹 (2008年 –2010年 ).
C ) 研究活動の課題と展望
光電子分光,蛍光分光,質量分析,同時計測,ポンプ・プローブ分光などを用い,気相分子やクラスターの光イオン化過程 を詳細に研究する。また,真空紫外領域の中性超励起状態の構造や電子状態に関する情報を集積しその動的挙動を明かに する。将来の目標は次の通りである:①フラーレンの波長掃引光電子分光と高励起フラーレンイオンの解離ダイナミクスの解 明,②励起分子や解離フラグメントの内部状態観測と,発光・解離・異性化・振動緩和などの過渡現象の追跡,③有機太 陽電池の発電メカニズム解明とエネルギー変換効率の向上。